Около 4000 единиц хранении, 31 фонд на более чем 250 000 листах.
Структура архива: исторический архив (документальные материалы, поступившие из бывших поместий Дмитровского уезда), научный архив (исследовательские работы научных сотрудников и краеведов по истории и природе края), документы, сформированные в процессе деятельности музея.
Важное место в документальном фонде музея занимает коллекция столбцов XVII – начала XVIII вв. Самый ранний из них датируется 1617 г.. Большую часть фонда составляют имущественно-хозяйственные документы из Борисоглебского монастыря. Это царские и патриаршие указы и грамоты, выписки из межевых и писцовых книг, поручные записи, памяти, челобитные и др.
Значительная часть документов входит в состав монастырских фондов: Николо-Пешношского, Борисоглебского и Спасо-Влахернского.
Самыми большими по объёму являются фонд Дмитровского духовного правления и фонд Мировых посредников.
Один из фондов получил условное название «Фонд Дмитровского городского правления», в который вошли документы Городской думы, сиротского суда, уездной земской управы. Среди документов можно выделить инвентарную книгу г. Дмитрова за 1857 год.
Составной частью архива являются рукописные и старопечатные книги конца XV – XIX вв., среди которых хочется отметить нотную обиходную минею, синодики Успенского собора и Борисоглебского монастыря, родовые синодики кн. Долгоруковых и Корсаковых, летопись Николо-Пешношского монастыря, агиографическую литературу.